Tot de talrijke verzamelingen van het Genootschap behoort de collectie Handschriften die al vanaf het begin werd aangelegd en binnen de Genootschapsbibliotheek een afzonderlijke verzameling vormt naast die van de Boeken. Zij kreeg al in de negentiende eeuw eigen catalogi. De Handschriftenverzameling (ca. 30 meter) beslaat de periode eind 15e eeuw tot eind 19de eeuw en heeft betrekking op onderwerpen die van oudsher tot de belangstellingssfeer van het Genootschap behoorden: theologie, astronomie, landmeetkunde, archeologie, geschiedenis, natuurlijke historie, land- en volkenkunde, literatuur en geneeskunde. Er is veel correspondentie tussen wetenschappers over geschonken objecten en eigen of andermans waarnemingen. Waardevol zijn ook de gemaakte afschriften van verloren gegaan archiefmateriaal, onder meer uit het in 1940 verbrande Middelburgse stadsarchief. Ook de Handschriftenverzameling, in 1904 in bruikleen gegeven aan de toenmalige Provinciale Bibliotheek van Zeeland, werd getroffen door de brand van mei 1940. Vele handschriften, waaronder enkele uit de middeleeuwen, gingen toen verloren of leden meer of mindere schade door vuur en bluswater. Tegenwoordig berust de verzameling in ZB|Bibliotheek van Zeeland. Verheugend is het dat deze collectie nu in zijn geheel gedigitaliseerd is dankzij Metamorfoze, het nationale programma voor het behoud van papieren erfgoed. Nog steeds wordt de verzameling uitgebreid door schenkingen en in een enkel geval door aankopen.
Een aparte plaats, complementair aan de Handschriftencollectie, neemt het omvangrijke archief van het Genootschap in (1767-1969, ca. 10 meter). Ook dit is van groot belang als bron voor de geschiedenis van de wetenschapsbeoefening in voorbije eeuwen. Het archief bevat onder andere notulen, geschreven jaarverslagen alsmede verslagen van algemene vergaderingen, correspondentie, lijsten en aantekeningen van uitgeschreven prijsvragen, teksten van lezingen, ledenlijsten, lijsten van geschenken en verzamelingen. Deze collectie wordt beheerd door het Zeeuws Archief en is eveneens in zijn geheel digitaal raadpleegbaar.
